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摘要：為使出水TP達(dá)到《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3838——2002)中IV類標(biāo)準(zhǔn)(TP≤0.3mg/L),研究比較了FeCl₃、Al₂(SO₄)₃、FeCl₃和Al₂(SO₄)₃按n(Fe:AI)=3:1比例配制的污水除磷劑，以及污水除磷劑在分次投加方式下的除磷效果。結(jié)果表明:初始TP濃度為5 mg/L時,污水除磷劑比單獨(dú)使用FeCl₃ 、Al₂(SO₄)₃除磷效果好，當(dāng)除磷劑投加量為100mg/L時，污水除磷劑磷去除率為96.4%,分別比Al₂(SO₂)₃、FeCl₃高出9.49%、1.68%;多次投加除磷劑時以二次和三次投加時效果較好，當(dāng)污水除磷劑投加量為100mg/L,二次投加除磷劑時,磷去除率為98.2%,比一次投加、三次投加時高出1.88%、0.44%;實際水樣連續(xù)流試驗選擇二次投加除磷劑，出水TP含量可穩(wěn)定達(dá)到地表水IV類標(biāo)準(zhǔn),并且出水濁度也從2.63NTU降低至0.99NTU,去除率達(dá)到了62.4%。綜合考慮除磷劑消耗量和成本,選擇污水除磷劑應(yīng)用于實際生產(chǎn)較好，每處理1t含磷量5mg/L的廢水成本約為0.22元。

隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展和生活水平的提高，廢水排放量逐年增多，排入水體的污染物種類越來越復(fù)雜，由此帶來的水體污染的問題也變得日益嚴(yán)重。近年來，水體富營養(yǎng)化已經(jīng)成為我國大部分湖泊水體存在的共同問題,水體富營養(yǎng)化不僅會危害水中水生生物的的生長，還會影響人體健康"。導(dǎo)致這一問題的原因就是大量富含氮、磷等營養(yǎng)元素的市政污水不經(jīng)處理或處理不完全便排人水體。研究表明 與氮相比，磷是造成水體富營養(yǎng)化的限制因子，當(dāng)水體中的P>0.01mg/L時就可以刺激藻類生長?！冻擎?zhèn)污水處理廠污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 18918——2002)中一級A標(biāo)準(zhǔn)，要求出水中磷酸鹽(以P計)不大于0.5mg/L?！兜乇硭h(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》( GB 3838-2002)中IV類標(biāo)準(zhǔn)，要求水中TP含量不大于0.3mg/L。但是,目前大多數(shù)城市污水處理廠出水磷元素濃度偏高,有些甚至無法達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)。

目前，城市污水處理廠常用的除磷工藝有生物法和化學(xué)法。生物法是利用聚磷菌厭氧釋磷、好氧吸磷的特性,將磷元素從污水中去除。但是，脫氮菌與聚磷菌本身在碳源、泥齡長短及生長環(huán)境上都存在差異，常規(guī)的城市污水處理廠工藝需要同時兼顧脫氮除磷因此很難使出水TP濃度低于1mg/L,必須輔以深度處理強(qiáng)化除磷工藝。世界上許多國家已經(jīng)做出大量工作，并開展了實際工程,在美國等一些經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)國家已經(jīng)得到推廣。深度除磷技術(shù)也分為生物法和化學(xué)法,其中，強(qiáng)化生物除磷成本高,故目前污水處理廠大都采用化學(xué)方法深度除磷，即投加化學(xué)除磷劑使之與水體中的磷發(fā)生化學(xué)反應(yīng)生成沉淀,通過固液分離以達(dá)到去除磷的目的。謝經(jīng)良等以城市污水廠二級出水為水樣,研究了不同鐵鹽在混凝除磷性能方面的差異，發(fā)現(xiàn)當(dāng)二級出水TP為1.74mg/L時，投加40mg/L離子態(tài)氯化鐵即可去除90%的鐵鹽,處理后，上清液TP可穩(wěn)定達(dá)到一級A標(biāo)準(zhǔn)。呂景花等以鋁鹽(硫酸鋁)為除磷劑回收厭氧消化液中的磷,研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)鋁和磷的摩爾比1.7時，可實現(xiàn)剩余污泥厭氧消化液中93.41%的磷回收率。

本文采用投加化學(xué)除磷劑的方法，使處理后出水TP濃度達(dá)到地表水IV類標(biāo)準(zhǔn)。選取FeCl₃、Al₂(SO₄)₃、FeClz和Al₂(SO₄)₃按n(Fe:AI)=3:1比例配制的污水除磷劑進(jìn)行化學(xué)除磷,對比了污水除磷劑在分次投加方式下的除磷效果,考察了污水除磷劑在實際水樣(校園中水站中水)中的除磷效果及運(yùn)行費(fèi)用。

1 化學(xué)除磷原理

化學(xué)法除磷主要是通過投加化學(xué)藥劑,使其與污水中的磷發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成不溶性的磷酸鹽沉淀物,通過固液分離的方式將磷去除。投加金屬鹽類除磷劑能夠降低污泥含水率使絮體變得密實，從而優(yōu)化沉降性能,還能夠在一定程度上降低出水的SS和色度。當(dāng)傳統(tǒng)的生化處理出水不能滿足排放標(biāo)準(zhǔn)時，應(yīng)采用投加化學(xué)藥劑的方法深度除磷,常采用的化學(xué)除磷藥劑有鐵鹽(FeCl₃、FeSO₄等)、鋁鹽[Al₂(SO₄)₂ KAl(SO₄)₂等]等。

在水中投加化學(xué)除磷藥劑后,一方面，除磷劑中的Fe³⁺、Al⁺在水中會發(fā)生水解反應(yīng)如式(1)、式(2)，反應(yīng)生成的氫氧化物膠體在沉降過程中的網(wǎng)捕作用可以去除一部分磷。

Fe³⁺+3H₂O→Fe(OH)₃↓ +3H⁺ (1)

Al³⁺+3H₂O→AI(OH)₃↓+3H⁺ (2)

另一方面，除磷劑中的Fe³⁺、Al⁺會與水中P02發(fā)生化學(xué)反應(yīng),生成不溶性的磷酸鹽沉淀,如式(3)~式(4),靜沉后通過固液分離達(dá)到去除磷的目的。

Fe³⁺+HnPO₄^(3-n)→FeP0₄↓+nH⁺ (3)

Al³⁺+HnPO₄^(3-n)→AlPO₄↓+nH⁺ (4)

由式(3)、式(4)可知，理論上1molFe⁺(或Al³⁺)可與1molPO₂發(fā)生反應(yīng)，生成不溶性磷酸鹽沉淀,但是在實際反應(yīng)過程中還存在Fe³⁺與Al⁺的水解反應(yīng)，磷的存在形式以及其他離子與PO₂的競爭反應(yīng)，因此，在實際應(yīng)用中Fe或Al與P的摩爾比一般大于1,且PO₂越低,Fe或Al與P的摩爾比越大，當(dāng)初始TP濃度為0.3~1mg/L時,Fe或Al與P的摩爾比一般為1.2~4。

不溶性磷酸鹽沉淀物的溶度積在一定程度上也會影響除磷劑的除磷效果。根據(jù)溶度積原理,相同類型的難溶電解質(zhì)K_sp越小，溶解度越小，從而越容易生成沉淀,磷的去除效果越好;反之,K越大,溶解度越大，去除效果越差。了解不同沉淀物的溶度積,可以為選擇除磷劑提供參考。一些常見沉淀的溶度積如表1所示。

由表1可知，與FePO₄相比，F(xiàn)e₂(PO₄)₃溶度積更小,但是Fe₂(PO₄)₃絮體較小，沉降性差,從而二價鐵鹽除磷效果反而不及三價鐵鹽,故工程中一般采用三價鐵鹽作為除磷劑使用。孫連偉等采用校園內(nèi)化糞池出水為原水，研究了氯化鋁劑投加量對除磷效果的影響,研究發(fā)現(xiàn)AIPO₄沉淀在pH值為6~7的溶解性較小，故鋁鹽除磷的較適pH值為6~7，這與Kim等的研究結(jié)果一致。

由式(1)~式(4)和表1可知,Fe(OH)₃和AI(OH)₃的溶度積比FePO₄、AIPO₄小，故投加除磷劑后,除磷劑中的Fe³⁺、AI³⁺會先發(fā)生水解反應(yīng)生成Fe(OH)₃和Al(OH)₃,氫氧化物在沉淀過程中會網(wǎng)捕吸附一部分磷。繼而,Fe³⁺、Al³⁺與PO₃發(fā)生化學(xué)反應(yīng),生成不溶性磷酸鹽沉淀物，這一反應(yīng)是去除磷的主要步驟。

2 材料與方法

2.1 儀器與藥劑

儀器:TU 1810 紫外可見分光光度計,ZR 4-6混凝試驗攪拌機(jī),哈納HI 8424 NEW pH計,2100 Q便攜式濁度計,DJL 100 COD恒溫加熱器, BXM-30R立式壓力蒸汽滅菌器。

藥劑:氯化鐵、硫酸鋁、污水除磷劑、抗壞血酸、過硫酸鉀、鑰酸銨、酒石酸銻鉀,試驗所選藥劑均為分析純。

污水除磷劑:由FeCl₃、Al₂(SO₄)₃混合配制而成,稱取1.775g  FeCl₃、0.725g Al₂(SO₄)₃溶于水后混合,定容至250mL容量瓶，該除磷劑鐵鋁摩爾比為3:1。FeCl₃購自天津市科密歐化學(xué)試劑有限公司,Al₂(SO₄)₃購自天津市廣成化學(xué)試劑有限公司,二者均為分析純，主成分含量≥99.0%。

2.2 水樣

模擬含磷廢水1:采用磷酸二氫鉀和自來水配制,TP含量為5mg/L,pH值為7.1~7.3。

模擬含磷廢水2:采用磷酸二氫鉀和山東建筑大學(xué)中水站出水配制，模擬較差水質(zhì)(即TP含量為5mg/L)。中水站出水觀察顏色為淺黃色,略渾濁，具體水質(zhì)如表2所示。

由表2可知，中水中磷酸鹽含量占TP的95%以上。冬季時水中TP含量較高，連續(xù)流試驗時在中水中投加磷酸二氫鉀至5mg/L,模擬含磷量較高時的水質(zhì)。

2.3 除磷劑投加試驗方法

一次投加:在混凝開始之前按照20、40、60、80、100、120、140、160mg/L的投加量一次性投加除磷劑。

多次投加:根據(jù)一次投加試驗除磷效果,選擇除磷效果較佳的除磷劑進(jìn)行多次投加試驗?；炷^程中除磷劑投加總量為40、50、60、70、80、90、100、110mg/L,對除磷劑投加總量按照多次投加次數(shù)進(jìn):行平分,得到分次投加量。試驗選擇一、二、三、四次投加,混凝開始之前及混凝開始后每隔1~2 min作為除磷劑投加點(diǎn)。

以上試驗設(shè)置攪拌條件均為:段300r/min、30s; 第二段120r/min、5min; 第三段80r/min、10min?；炷^程中觀察絮體生成效果，混凝完成后靜沉30min,在液面以下2cm取上清液進(jìn)行指標(biāo)檢測,試驗進(jìn)行3次,取平均值且均在室溫下進(jìn)行。

2.4 檢測方法

pH測定使用便攜式pH計法;TP和磷酸鹽采用鉬銻抗分光光度法測定;COD采用重鉻酸鉀法測定;濁度測定使用便攜式濁度儀。

3 試驗結(jié)果與分析

3.1 一次投加

由圖1可知,初始TP為5mg/L時,隨著除磷劑投加量的增加, FeCl₃、Al₂(SO₄)₃、污水除磷劑均能使出水TP降低至0.3mg/L以下。FeCI₃、Al₂(SO₄)₃、污水除磷劑三者之中，污水除磷劑除磷效果較好,當(dāng)投加量為100mg/L時，出水TP就可達(dá)到0.18mg/L,此時磷去除率為96.4%,比單獨(dú)使用Al₂(S04)3高出9.49% ,比單獨(dú)使用FeCl₃高出1.68%,且污水除磷劑對pH影響較小。當(dāng)污水除磷劑投加80mg/L時,出;水TP為0.81mg/L,增加除磷劑投加量至100mg/L時，出水TP為0.18mg/L，這時每去除1mgP需要污水除磷劑約32mg ,繼續(xù)投加除磷劑至120mg/L,出水TP降至0.14mg/L,此時每去除1mgP需要污水除磷劑500mg。

反應(yīng)過程中觀察礬花生成情況發(fā)現(xiàn)，與FeCl₃相比,Al₂(SO4)₃形成的絮體大，脫色性好，對出水;色度影響小，但是使出水TP達(dá)到地表水IV類標(biāo)準(zhǔn)需要的投加量較大;而FeCl₃生成的礬花更加緊實，沉降速度快，投加量小，但是對出水pH影響大;污水除磷劑結(jié)合了二者的優(yōu)點(diǎn),絮體緊密沉降速度快，對出水色度和pH影響較小，投加量小則污泥產(chǎn)生少,處理污泥成本降低。

3.2 多次投加

根據(jù)一次投加效果，選擇除磷效果較佳的污水除磷劑進(jìn)行多次投加試驗。選擇污水除磷劑投加量為100mg/L,按照多次投加次數(shù)對除磷劑投加總量進(jìn)行等量均分后進(jìn)行投加,結(jié)果如表3所示。

由表3可知,初始TP為5mg/L時，多次投加除磷效果均比一次投加效果較好。其中,以二次和三次投加時效果較好,二次投加時磷去除率分別比一、三、四次投加時高出1. 88%、0.44%、1.5%。投加次數(shù)增加,除磷效果增加趨勢逐漸減小。四次投加時，除磷效果與一次投加相比增加很少，主要是由于四次投加時水中TP已經(jīng)較低，去除單位質(zhì)量的磷需要除磷劑的量更多;另一方面,第四次投加點(diǎn)在混凝過程第三段,此時攪拌速度慢,除磷劑與水中的磷不能充分反應(yīng)。

混凝過程中觀察絮體生成及絮體沉降情況可以看出,二次投加時生成絮體更加密實，且沉降速度更快。分析原因為.次投加除磷劑后，在急速攪拌的情況下,會生成大量微小絮體,二次投加后，除磷劑顆粒與已經(jīng)形成的微小絮體結(jié)合,生成更密實、沉降速度更快的絮體。

4 除磷劑在實際水樣中的應(yīng)用

4.1 靜態(tài)試驗

取500mL初始TP濃度為5 mg/L的實際水樣置于攪拌機(jī)上，分別按照一次、二次投加方式投加污水除磷劑,混凝后靜沉30min,取上清液進(jìn),行指標(biāo)測定。由圖2可知,二次投加除磷效果好，當(dāng)污水除磷劑投加量為90mg/L時,出水TP可達(dá)到0.22mg/L,此時去除率為95.9%,比一次投加時磷去除率增加了3.95%,出水TP濃度減少了近二分之一，這與配水試驗結(jié)果相似。因此,在連續(xù)流試驗中選取污水除磷劑二次投加的方式除磷。

4.2 連續(xù)流試驗

連續(xù)流試驗時采用如圖3所示流程，選擇污水除磷劑投加量為90mg/L,討論一次投加與二次投加方式的除磷效果。一.次投加時，在混合池中一次性投加除磷劑;二次投加時，次投加在混合池，第二次投加在反應(yīng)池?；旌铣財嚢杷俣燃s為300r/min,在混合池反應(yīng)30~40s后進(jìn)入反應(yīng)池，反應(yīng)池攪拌速度為150 r/min,反應(yīng)約5min后，進(jìn)入沉淀池,經(jīng)20~25min流至出水口。每30min取出水進(jìn)行指標(biāo)檢測，磷去除效果如圖4所示。試驗發(fā)現(xiàn),初始TP為5mg/L,二次投加除磷劑時，出水TP可以穩(wěn)定達(dá)到地表水IV類標(biāo)準(zhǔn)，且出水TP明顯低于一次投加，這與靜態(tài)試驗結(jié)果相符。二次投加時磷去除率比一次投加增加了約4%,因此選擇二次投加除磷劑的方式是可行的，實際工程中可選擇使用兩組計量泵恒量投加除磷劑的方式。投加除磷劑后，出水濁度從2.63NTU降低至0.99NTU,去除率達(dá)到了62.4%,但是對水中COD卻無明顯去除效果,分析原因為校園的水中COD為溶解性COD,通過化學(xué)混凝的方法對其無去除作用。

4.3 成本核算

按照處理TP為5mg/L的生活廢水達(dá)到地表水IV類標(biāo)準(zhǔn)計，需消耗除磷劑量與成本估算如表4所示。

由表4可知，污水除磷劑耗藥量較少，Al₂(SO₄),成本較低，但是使用Al₂(SO₄)₃除磷耗藥量過多，且水中殘留AI+過多時還會危害到人體健康,綜上考慮,選擇污水除磷劑應(yīng)用于實際生產(chǎn)。

5 結(jié)論

用FeCl₃和Al₂(SO₄)₃按比例復(fù)合混合配制的污水除磷劑比單獨(dú)使用FeCl₃或Al₂(SO₄)₃的除磷:效果好，在初始含磷量為5mg/L的情況下，當(dāng)三者投加量均為100mg/L時，污水除磷劑的除磷率為96.4%,比Al₂(SO₄)₃高出9.49%,比FeCl₃高出1.68%,且對pH影響較小。

通過比較一次投加和多次投加除磷劑的除磷效果，發(fā)現(xiàn)多次投加均比一次投加除磷效果好，其中以二次和三次投加時效果較佳,在初始含磷量為5mg/L的情況下,當(dāng)污水除磷劑投加量為100mg/L、二次投加除磷劑時,磷去除率為98.22%,比一次投加、三次投加時高出1.88%、0.44%。

實際水樣連續(xù)流試驗發(fā)現(xiàn),當(dāng)初始TP為5mg/L時,選擇二次投加,出水TP含量可穩(wěn)定達(dá)到地表水IV類標(biāo)準(zhǔn)，且出水濁度從2.63 NTU降低至0.99NTU,去除率達(dá)到了62.4%。綜合考慮磷去除率及除磷劑消耗量,選擇污水除磷劑應(yīng)用于實際生 產(chǎn)較合理,每處理1tTP含量為5mg/L的廢水成本:約為0.22元。